Fundado no reinado de D. Sebastião (século XVI), o antigo convento de Aracoelli, instalou-se na fortaleza da Ordem de Santiago de Espada após a sua remodelação e foi utilizado durante mais de trezentos anos pelas clarissas da Ordem de Santa Clara. Após a extinção das ordens religiosas, este convento ainda se manteve em funções até à morte da última freira, o que aconteceu em 1874.
Em estado de ruína acentuado, só na década de 90 se iniciou a investigação arqueológica que, em 1995, deu lugar às obras da pousada propriamente dita. Inaugurada em 1999, a Pousada do Castelo de Alcácer está instalada nas dependências antigas do convento. É possível visitar o claustro a igreja/capela e algumas das salas adjacentes, entre as quais a cozinha, o refeitório e sala do capítulo.